酸性位Cu-BTC的制备及催化Claisen-Schmidt反应

资讯 2024-07-04 阅读:46 评论:0

【摘要】：针对均相催化剂在合成查尔酮反应中难以分离、无法循环使用等缺点,本文研究了采用溶剂热法和蒸汽辅助转化法可控制备的金属有机骨架材料Cu-BTC,并通过调节反应参数对Cu-BTC的制备...

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【摘要】： 针对均相催化剂在合成查尔酮反应中难以分离、无法循环使用等缺点,本文研究了采用溶剂热法和蒸汽辅助转化法可控制备的金属有机骨架材料Cu-BTC,并通过调节反应参数对Cu-BTC的制备工艺进行优化,进一步探究了优化催化剂Cu-BTC(S1、S2、S3)非均相催化Claisen-Schmidt反应的催化性能,合成出纯度较高、收率较好的查尔酮产物。本文采用XRD、FT-IR分析Cu-BTC催化剂的晶型及化学结构,使用TGA测试Cu-BTC催化剂的热稳定性,利用SEM观察Cu-BTC催化剂的表面形貌,通过N2等温吸附-脱附实验测定Cu-BTC催化剂的比表面积及孔径分布等,依据NH3-TPD数据分析Cu-BTC催化剂的表面酸量及其强度分布,并综合采用FT-IR、~1HNMR、~(13)CNMR、HRMS确定了查尔酮产物的化学结构及组成。以硝酸铜和均苯三甲酸[n(Cu2+):n(H3BTC)=1.5:1]为原料的可控制备实验结果表明:溶剂热合成Cu-BTC(S1)的较佳制备条件为V(H_2O):V(EtOH):V(DMF)=1:1:1、超声前处理10min、反应温度120℃、反应时间12h;溶剂热合成Cu-BTC(S2)的较佳制备条件为V(H_2O):V(EtOH)=1:1,磁力搅拌前处理30min、反应温度120℃、反应时间12h;蒸汽辅助转化合成Cu-BTC(S3)的较佳制备条件为V(H_2O):V(EtOH)=1:1、介质沸石45g/5ml溶剂、反应温度140℃、反应时间12h。采用Cu-BTC产物催化查尔酮合成中,Claisen-Schmidt缩合反应的较佳工艺条件为:苯甲醛与苯乙酮摩尔比为1:1、催化剂用量为反应物料总质量的4.8wt.%、反应温度140℃、反应时间10小时,查尔酮的收率为64.6%-83.8%。催化剂的循环使用性实验结果表明,Cu-BTC催化剂循环使用五次后仍具有较好的催化活性。此外,酸量较高且孔结构为贯通孔的Cu-BTC(S2)的催化活性高于另两种Cu-BTC催化剂。研究表明,Cu-BTC的催化性能是由该催化材料的酸量和孔结构共同决定的。

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